Sự bay hơi của giọt nước mặn là một hiện tượng vật lý hóa học cơ bản với các ứng dụng quan trọng trong các lĩnh vực như công nghệ tách, khử muối và kỹ thuật tinh thể. Trong quá trình bay hơi, một dòng chảy phức tạp hình thành bên trong các giọt, xác định sự phân bố cuối cùng của vật chất hòa tan và hình thức kết tinh. Dòng chảy bên trong giọt được kiểm soát chủ yếu bởi hai cơ chế chính: đối lưu Rayleigh, được điều khiển bởi sự khác biệt về mật độ và hiệu ứng Marangoni, được điều khiển bởi gradient của lực căng bề mặt. Tuy nhiên, sự tương tác và chuyển đổi thống trị giữa hai cơ chế này trong các điều kiện nhiệt giao diện khác nhau vẫn còn thiếu các nghiên cứu định lượng có hệ thống. Do đó, sự hiểu biết sâu sắc về các cơ chế dòng chảy bên trong này là rất quan trọng để đạt được sự kiểm soát chính xác các hình thức lắng đọng kết tinh.

Gần đây,Đội ngũ Giáo sư Hegaohong và Giáo sư Jiang Xiaobin tại Phòng thí nghiệm trọng điểm quốc gia về hóa chất tốt, Trung tâm Khoa học Biên giới Vật liệu Thông minh, Đại học Công nghệ Đại LiênTạp chí quốc tế về hóa chấtKhoa học kỹ thuật hóa họcNó được công bố với chủ đề:“Chuyển đổi dòng chảy trong các giọt nước muối bay hơi: tương tác giữa đối lưu Rayleigh và hiệu ứng Marangoni”Luận án nghiên cứu.

Nghiên cứu này cung cấp một cái nhìn sâu sắc về cơ chế tuần hoàn bên trong trong quá trình bốc hơi các giọt nước mặn trong các cấu hình hình học và điều kiện nhiệt khác nhau bằng cách kết hợp các thí nghiệm có hệ thống với mô phỏng động lực học chất lỏng tính toán (CFD). Nghiên cứu cho thấy các mô hình chu kỳ khác nhau được điều khiển bởi sự tương tác giữa đối lưu Rayleigh và hiệu ứng Marangoni.Trong số đó, nhóm nghiên cứu đã sử dụng công nghệ in li-tô lập thể vi mô (PμSL) được chiếu trên mặt phẳng chính xác của Mô-đun (nanoArch). ® S140 Pro， Độ chính xác: 10μm) Hệ thống in 3D chuẩn bị nền tảng nhỏ giọt.

Nghiên cứu phát hiện ra rằng trong điều kiện nhiệt độ bình thường, bên trong giọt chủ yếu được điều khiển bởi đối lưu Rayleigh, và kích thước của các xúc tu tiếp xúc của nó xác định hình thái lắng đọng cuối cùng: lắng đọng cạnh được hình thành dưới 90 ° và lắng đọng trung tâm được hình thành trên 90 °. Bằng cách điều chỉnh nhiệt độ chính xác, nghiên cứu đã thực hiện một sự thay đổi cơ bản đối với mô hình dòng chảy bên trong. Một phát hiện quan trọng là khi chênh lệch nhiệt độ vượt quá ngưỡng tới hạn cụ thể, hiệu ứng Thermalangoni áp đảo đối lưu Rayleigh, dẫn đến sự đảo ngược mô hình dòng chảy. Ngoài ra, hệ số truyền nhiệt của giao diện chất lỏng rắn cũng đã được xác nhận là một thông số quan trọng của cơ chế chi phối dòng chảy điều chỉnh, với giá trị dưới 10 W/m2 · K, dòng chảy bị chi phối bởi đối lưu Rayleigh; Trong phạm vi 100-1000 W/m2 · K, hiệu ứng Gemalangoni chiếm ưu thế. Cuối cùng, công trình đã xây dựng một sơ đồ pha tích hợp dựa trên số Rayleigh (Ra) và số Marangoni (Ma), cung cấp các công cụ định lượng mạnh mẽ để dự đoán và kiểm soát sự thay đổi trạng thái dòng chảy trong các điều kiện bay hơi khác nhau, do đó đặt nền tảng lý thuyết cho việc kiểm soát chính xác hình dạng lắng đọng tinh thể thông qua điều hòa nhiệt giao diện.

Để đảm bảo tính chính xác của mô phỏng, nhóm nghiên cứu đã xây dựng một hệ thống mô tả đồng bộ bao gồm hình ảnh nhiệt quang học và hồng ngoại (Hình 1) để xác minh mô hình CFD. Như thể hiện trong hình 2, kết quả mô phỏng rất phù hợp với dữ liệu thực nghiệm về các thông số chính như tiến hóa hình học giọt, phân bố nhiệt độ giao diện và trường dòng chảy bên trong, ví dụ, sự khác biệt tương đối giữa phân bố nhiệt độ giao diện giữa mô phỏng và thí nghiệm chỉ là 0,05114%, xác nhận đầy đủ độ tin cậy của mô hình số này.

Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng góc tiếp xúc của các giọt là một yếu tố quan trọng trong việc xác định mô hình dòng chảy và hình thức lắng đọng cuối cùng (Hình 3). Khi xúc tu tiếp xúc nhỏ hơn 90 °, tốc độ bay hơi tối đa xảy ra ở đường tiếp xúc ba pha, điều này thúc đẩy dòng chảy theo chiều kim đồng hồ do đối lưu Rayleigh và hiệu ứng Marangoni hòa tan thống trị, cuối cùng dẫn đến sự lắng đọng giống như "vòng cà phê". Và khi góc tiếp xúc lớn hơn 90 °, tốc độ bay hơi được chuyển đến đỉnh của giọt, gây ra dòng chảy tuần hoàn kép theo chiều kim đồng hồ ở phía trên và ngược chiều kim đồng hồ ở phía dưới, và cấu trúc trường dòng chảy độc đáo này khiến các tinh thể tập trung ở khu vực trung tâm.

Bán kính tiếp xúc của các giọt cũng ảnh hưởng đến quá trình kết tinh (Hình 4). Nghiên cứu cho thấy ở góc tiếp xúc 120 °, gradient nồng độ bên trong được thúc đẩy bởi hiệu ứng nổi được tăng cường khi bán kính tiếp xúc tăng lên. Các đường tuần hoàn dài hơn cung cấp đủ thời gian hấp thụ chất tan cho lõi tinh thể, giúp hình thành các tinh thể có kích thước lớn hơn, một hiện tượng đã được xác nhận trong cả hình ảnh gương quét mô phỏng và thực nghiệm.

Dòng chảy bên trong có thể được kiểm soát chủ động bằng cách điều chỉnh các điều kiện ranh giới nhiệt (Hình 5). Nghiên cứu cho thấy hệ số truyền nhiệt giao diện (h) là chìa khóa để xác định mô hình dòng chảy và hệ số truyền nhiệt thấp (h<10 W/m2 · K) có lợi cho việc duy trì dòng chảy theo chiều kim đồng hồ do đối lưu Rayleigh thống trị. Khi hệ số truyền nhiệt tăng lên phạm vi 100-1000 W/m2 · K, chênh lệch nhiệt độ gây ra bởi nhiệt cơ bản là đủ để cho phép hiệu ứng thermalangoni áp đảo các hiệu ứng khác, đảo ngược mô hình dòng chảy thành chu kỳ ngược chiều kim đồng hồ.

Trong điều kiện nóng, dòng chảy bên trong trải qua một sự thay đổi năng động từ sự thống trị của Rayleigh sang sự thống trị của Marangoni (Hình 6). Nghiên cứu đã định lượng chính xác sự khác biệt nhiệt độ tới hạn trong đó quá trình chuyển đổi này xảy ra, với giá trị 0,94 K cho giọt ở góc tiếp xúc 120 °; trong khi đối với giọt ở góc tiếp xúc 60 °, sự khác biệt nhiệt độ cao hơn (1,34 K) là cần thiết để đảo ngược do hiệu ứng Marangoni hòa tan mạnh hơn. Kết luận này cung cấp hướng dẫn định lượng để điều chỉnh chính xác dòng chảy bên trong thông qua nhiệt độ.

Để dự đoán một cách có hệ thống trạng thái dòng chảy trong các điều kiện khác nhau, nhóm nghiên cứu đã xây dựng một sơ đồ pha dòng chảy dựa trên các số Rayleigh (Ra) và Marangoni (Ma). Những biểu đồ pha này phân chia rõ ràng vùng Rayleigh Domination (vùng màu hồng), Marangoni Domination (vùng màu xanh) và vùng dòng chảy chuyển tiếp dưới sự kết hợp của cả hai. Ranh giới chuyển đổi giữa các trạng thái dòng chảy khác nhau có thể được mô tả chính xác bằng mối quan hệ luật lũy thừa, như được minh họa trong Hình 8, cung cấp một công cụ mạnh mẽ để kiểm soát định lượng dòng chảy bên trong các giọt.

Nghiên cứu này đã tiết lộ một cách có hệ thống các cơ chế cạnh tranh và hiệp đồng giữa đối lưu Rayleigh và hiệu ứng Marangoni trong các giọt nước muối bốc hơi và phát hiện ra rằng hình dạng giọt và điều kiện ranh giới nhiệt có ảnh hưởng quyết định đến chu trình bên trong và mô hình kết tinh cuối cùng.Các nghiên cứu đã làm rõ sự tương ứng giữa các mô hình dòng chảy dưới các góc tiếp xúc khác nhau với các hình thức lắng đọng: lắng đọng giống như "vòng cà phê" được hình thành dưới 90 ° và lắng đọng tập trung được hình thành trên 90 °. Ngoài ra, nghiên cứu đã định lượng vai trò kiểm soát của điều kiện nhiệt đối với mô hình dòng chảy, xác định chênh lệch nhiệt độ quan trọng và phạm vi hệ số truyền nhiệt giao diện để đạt được sự thống trị của hiệu ứng Thermalangoni. Sơ đồ pha Ra-Ma cuối cùng đã được thiết lập, cung cấp một công cụ đáng tin cậy để dự đoán các mẫu chu kỳ trong các điều kiện nhiệt và hình học khác nhau. Những kết quả này cung cấp cơ sở lý thuyết để tối ưu hóa quá trình kết tinh bay hơi bằng cách điều chỉnh chính xác các điều kiện giao diện, với tiềm năng ứng dụng trong các lĩnh vực như kết tinh protein, microreactor hóa học và nền tảng phân tích sinh học.